离子凝胶作为一种以离子液体（ILs）为分散介质的新型功能材料，凭借其超宽温域适应性、近零挥发性、高离子电导率以及优异的阻燃特性与宽电化学窗口，在柔性电子和智能材料领域展现出巨大的应用潜力。然而，现有离子凝胶体系面临"强度-韧性"协同调控的科学难题：共价交联网络的刚性特征与动态能量耗散机制之间存在本质性矛盾，导致材料难以兼具高强度与优异损伤容限。本研究创新性地提出"超分子增强硬相"（Supramolecular-reinforced Hard-phase）设计策略，通过仿生结构设计与超分子化学的巧妙结合，成功制备出高机械强度、抗极端冲击的高性能离子凝胶。这项研究为破解软材料"强韧化"难题提供了新范式，推动了仿生材料、超分子化学与力学设计的交叉融合，对发展新一代智能防护材料具有深层次的参考价值。

仿生设计原理与结构表征

研究团队借鉴海胆真皮中胶原纤维的多氢键自组装机制（图1a,b），设计了五种聚氨酯分子结构，最终选择硬段集成尿素基团、苯环结构，形成结晶域、高密度氢键和π-π堆叠的线性聚氨酯PMI；同时，利用十余种IL制备离子凝胶，探索IL结构对性能的影响，精选含互补氢键位点的IL（[BMIM][BF₄]）强化硬相（图1c）。FTIR光谱证实（图2c-e）：PMI-IL50中氢键化C=O占比达93.23%，有序氢键比例28.67%。分子动力学模拟显示（图2f-h），IL加入使氢键密度提升1.74倍，硬相结合能从469.05增至1109.26 kcal mol⁻¹。

图2 离子凝胶的结构表征和分子动力学模拟

力学性能突破

PMI-IL50（50 wt% IL）在拉伸测试中展现三阶段变形特性（图3a）：屈服后发生应变诱导结晶，真实应力达853.88 MPa（图3d）。其1克样品可举起10公斤重物，3克样品承载90公斤成人（图3e）。原位X射线散射（图3h,i）揭示：应变>300%时分子链高度取向，引发结晶强化与应力白化现象（图3f）。

图3 离子凝胶的准静态力学性能

损伤容限创新高

含1毫米缺口的PMI-IL50样品断裂能达387.02 kJ m⁻²（图4b,c），穿刺实验显示其可抵抗29.37毫米针位移（165.85 N力，图4d）。在20,000 s⁻¹超高应变率下（图4i），冲击韧性达228.74 MJ m⁻³，模量提升102倍。其抗冲击机制源于牺牲键破裂耗能及结晶域锁定分子链（图4g）。

图4 离子凝胶的损伤容限和抗冲击性能

多功能集成

PMI-IL50通过动态氢键网络实现室温自修复：断裂样品接触10分钟初步愈合，12小时后拉伸强度恢复93.1%（图5a,b）。循环拉伸中（图5c），能量耗散效率达86.5%。材料可溶于DMF回收（图5e），但重复加工会导致性能逐渐下降（图5f）。阻燃测试显示其离火自熄（LOI=31.6%）。

图5 离子凝胶的自愈合和宽温域性能稳定性

实时运动监测

离子电导率随IL含量增至6.49×10⁻² S cm⁻¹（图6a），应变响应具备双线性区域：5-25%应变灵敏度（GF=0.86），25-50%应变GF=3.12（图6c）。2000次循环后信号稳定，成功监测手指（图6f）、膝关节（图6k）等多部位活动。

图6 离子凝胶的应变传感功能

损伤精确定位系统

基于PMI-IL50构建3×3正交传感矩阵（图7c）。当外部损伤破坏导电通路时，X/Y轴特定通道电阻突变（图7a,b）。通过算法解析多通道信号（图7f），可实时定位损伤位置并无线传输至终端（图7g），实现“感知-防护”一体化。

图7 离子凝胶的损伤监测功能

相关研究成果以“Supramolecular-Reinforced Hard-Phase Ionogels with Exceptional Mechanical Robustness and Damage Tolerance”为题发表在《Advanced Materials》上（DOI：10.1002/adma.202510713），论文第一作者为2024级博士研究生韩晓堃和陆天韵，指导老师为刘桂廷副研究员和郭少云教授。

文章链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202510713